Grande canonista, brilhou na cátedra, no púlpito e no claustro. Pregou uma cruzada contra os mouros, e compôs uma suma de casos de consciência que exerceu sobre o direito canônico e a moral uma influência benéfica e durável através dos séculos.
Raimundo nasceu por volta de 1176 no castelo de Penhaforte, cerca de Villafranca del Panadés, na Catalunha. Seus pais eram ricos e nobres, e descendiam dos antigos condes de Barcelona. Eram também aparentados com a casa real de Aragão. Ele fez seus estudos na escola da catedral de Barcelona, e formou-se depois em letras com tal êxito, que o bispo o convidou a lecionar retórica e lógica naquela escola. Raimundo tinha então 20 anos. Desapegado de qualquer interesse humano, ensinava gratuitamente, dando a todos o exemplo de suas virtudes.
Em 1210, aos 30 anos, Raimundo partiu para a famosa universidade de Bolonha para estudar direito civil e eclesiástico, fazendo a viagem a pé, pedindo esmolas pelo caminho.
Em Briançon, na França, presenciou um estupendo milagre operado por Nossa Senhora de Delbeza. Um jovem fora assaltado por ladrões que furaram-lhe os olhos e cortaram-lhe as mãos. Implorando o auxílio da Virgem, esta restituiu-lhe mãos e olhos. O relato autêntico desse fato passou para a História escrito pelo próprio São Raimundo de Penhaforte.
Estudando com a diligência e auxiliado pela boa inteligência e feliz memória, São Raimundo doutorou-se com brilho em 1216. Foi então escolhido, por aclamação, para ensinar na própria universidade, onde os alunos eram sobretudo nobres e letrados.
De volta à Espanha em 1222, pediu admissão nos dominicanos. Fazia apenas oito meses que São Domingos falecera, e seus súditos estavam ainda no primeiro fervor da vocação. São Raimundo ia completar 47 anos de idade, mas começou o noviciado com o fervor do mais jovem postulante.
Segundo a tradição, nessa época Nossa Senhora apareceu em sonhos, na mesma noite, a São Raimundo, a São Pedro Nolasco, seu dirigido, e ao rei Jaime I, inspirando-lhes o desejo de fundar uma ordem religiosa e militar cujos membros se obrigassem, por voto, a redimir os cativos em poder dos mouros.
Assim surgiu, no dia 10 de agosto de 1223, a Ordem de Nossa Senhora das Mercês para a Redenção dos Cativos. São Raimundo redigiu o corpo de prescrições e regras para a nova Ordem, inspiradas na dos dominicanos. Mais tarde, em fevereiro de 1235, foi ele também que obteve do papa Gregório IX a aprovação definitiva da Ordem.
Em 1229 o Legado da Santa Sé na Espanha, pediu a Raimundo que lhe preparasse o terreno para pregar uma cruzada contra os mouros naquele país. Assim o Santo pregou a indulgência da cruzada, ouvia confissões e dispunha com prudência os corações, de maneira que, chegando o legado, encontrasse já os ânimos das pessoas muito bem dispostos para ele implementar as medidas ordenadas pelo Concílio de Latrão.
Pelo seu êxito nessa missão, o Papa o escolheu para seu confessor, capelão e penitenciário. Nessa qualidade São Raimundo foi responsável pela redação de inúmeros documentos pontifícios. Em 1239 foi eleito Geral dos Dominicanos, mas resignou no ano seguinte para continuar seu apostolado mais universal.
São Raimundo de Penhaforte morreu no dia 6 de janeiro de 1275, já nonagenário, sendo canonizado em 1601.
