Chamado “Nonnatus” (“não nascido”), porque foi extraído vivo das entranhas de sua mãe já morta, esse santo viu a luz em Portel, na Espanha, cerca do ano 1200. Os pais eram de pequena nobreza, mas empobrecidos, de maneira que o menino logo cedo teve que guardar o gado da família nas montanhas de Lérida, entre boques e vales, onde havia uma ermida dedicada a São Nicolau, na qual estava uma imagem de Nossa Senhora, de quem era devotíssimo.
Um dia, a Mãe de Deus lhe falou, recomendando-lhe que entrasse para recém-fundada Ordem de Nossa Senhora das Mercês, para a redenção dos cativos em terras dos mouros. Depois de conseguir a duras penas a licença paterna, Raimundo foi para Barcelona, onde se apresentou a São Pedro Nolasco, fundador da Ordem, a quem pediu a admissão.
Destinado muito cedo ao ministério da pregação e da catequese, em particular para os cristãos remidos dos infiéis, o santo sonhava com maiores e mais difíceis empresas. Queria resgatar os cristãos que ainda gemiam em terras infiéis. Enquanto isso, reunia esmolas mendigando de porta em porta, para socorrê-los. Conseguiu enfim, em 1224, entrar pelo reino mouro de Valência, para remir e consolar os cativos, libertando 140 deles. Dois anos depois, acompanhou o próprio São Pedro Nolasco até Argel e, não bastando o dinheiro que levavam para remir tantos cativos, ele ficou como refém entre os mouros.
Já ordenado sacerdote, voltou à África em 1229, desembarcando em Argel, onde esteve em perigo de perder a vida pela liberdade apostólica com que falava e discutia com mouros e judeus.
A expedição mais célebre do santo foi a do ano de 1236, a Tunes, ou mais provavelmente a Argel. Ele foi novamente feito refém, enquanto se conseguia o dinheiro necessário para seu resgate.
Dedicando-se com liberdade à evangelização dos infiéis, o que excitou as iras dos mais rebeldes, que o açoitaram e lançaram numa masmorra. Mas como ele insistia em continuar a pregar os ensinamentos de Cristo, um dia os mouros furaram-lhe os lábios com ferro em brasa e prenderam neles um cadeado, que só abriam para dar-lhe a parca ração.
Quando chegou seu resgate, São Raimundo, esgotado pelas flagelações, fome e maus tratos, voltou à Espanha. A sua fama de santo e valente pregador havia chegado até o papa Gregório IX que, pelo ano de 1239, enviou-lhe o chapéu cardinalício. O Romano Pontífice já havia encarregado o santo de ir à França convencer São Luís rei a partir para a Terra Santa.
São Raimundo estava a caminho de Roma, para onde Gregório IX o tinha chamado, quando adoeceu gravemente em Cardona e morreu santamente em 1240.
