Chamado “Nonnatus”, (não nascido), porque foi extraído vivo das entranhas de sua mãe já morta, esse santo viu a luz em Portel, na Espanha, cerca do ano 1200. Os pais eram de pequena nobreza, mas empobrecidos, de maneira que o menino logo cedo teve que guardar o gado da família nas montanhas de Lérida, entre bosques e vales. Havia na região uma ermida dedicada a São Nicolau, que tinha uma piedosa imagem de Nossa Senhora, de quem o pastorzinho era muito devoto.
Um dia a Mãe de Deus lhe falou por meio dessa imagem, recomendando-lhe que entrasse para a recém-fundada Ordem de Nossa Senhora das Mercês para a Redenção dos Cativos em terras dos mouros. Depois de conseguir a duras penas a licença paterna, Raimundo foi para Barcelona onde se apresentou a São Pedro Nolasco, fundador da Ordem, a quem pediu admissão.
Destinado muito cedo ao ministério da pregação e da catequese, além de procurar obtenção de recursos para resgatar cristãos cativos mendigando de porta, o santo sonhava com maiores e mais difíceis empresas. Queria ir pessoalmente à terra dos mouros resgatar os que lá ainda gemiam sob o peso da escravidão.
Enfim, em 1224, foi-lhe permitido entrar no reino mouro de Valência, onde consolou os cativos, e remiu 140 deles. Dois anos depois foi com o próprio São Pedro Nolasco até Argel e, não bastando o dinheiro que levavam para remir os cativos, Raimundo ficou como refém entre os mouros até se obter a importância necessária para seu resgate.
Já ordenado sacerdote, voltou à África em 1229, desembarcando novamente em Argel. Lá esteve em perigo de perder a vida pela liberdade apostólica com que falava e discutia com mouros e judeus.
Entretanto, sua expedição mais célebre foi uma do ano de 1236 a Tunes, ou mais provavelmente a Argel. Lá ele ficou novamente como refém até chegar seu resgate.
Enquanto aguardava, dedicou-se com liberdade apostólica à evangelização dos infiéis, fazendo muitos conversos. Isso excitou a ira dos mouros, que o açoitaram, e lançaram numa masmorra.
Como, mesmo preso, Raimundo continuasse a pregar, sujeitaram-no a toda sorte de indignidades e crueldades. Um dia, para que ele se calasse, os mouros lhe furaram os lábios com ferro em brasa, e prenderam neles um cadeado, que só abriam para lhe dar a parca ração. Finalmente o condenaram a ser empalado.
Entretanto, sabendo que o santo era muito importante em sua terra, o governador, na esperança de obter pelo seu resgate uma grande soma, comutou a sentença, deixando-o na prisão.
Quando chegou o resgate, São Raimundo, esgotado pelos sofrimentos com flagelações, fome e maus tratos, voltou à Espanha.
Sua fama de santo e valente pregador da fé chegou até o papa Gregório IX que, pelo ano de 1239, lhe enviou o chapéu cardinalício. Esse papa já havia encarregado o santo de ir à França convencer São Luís rei a partir para a Terra Santa. São Raimundo estava a caminho de Roma para onde o Papa o havia chamado, quando adoeceu gravemente em Cardona. Voltando então a Barcelona, lá morreu santamente no ano 1240.
